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研究生： 徐政業
Cheng-Ye Hsu
論文名稱： 粒徑均一之分散silicalite-1奈米結晶製備與鑑定
Synthesis of dispersed uniform-size silicalite-1 nanocrystals and its characterization
指導教授： 蔣孝澈
A.S.T. Chiang
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程與材料工程學系
Department of Chemical & Materials Engineering
畢業學年度： 93
語文別： 中文
論文頁數： 78
中文關鍵詞： 純矽沸石 、奈米結晶 、晶核
外文關鍵詞： nanocrystal, silicalite-1, nuclei
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    • 沸石若於粒徑在奈米尺度時，會有較短的擴散路徑及較大的外表面積，可作為特定觸媒應用。而不同結構沸石的有固定孔徑大小，故可應用於氣體分離及化學感測器。許多學者對於奈米MFI沸石(Silicalite-1, ZSM-5, TS-1等)的合成與性質鑑定作過研究，由透明澄清的氧化矽溶膠合成奈米沸石結晶，但所費時間較長且轉化率偏低，甚至粒子產生聚集情形。本研究藉由改變前驅溶膠成分比例，移去水解所產生的醇類與水，得到一高氧化矽濃度透明無色前驅溶膠。以80℃加熱增加溶膠中晶核(nuclei)濃度達到飽和，再以175℃水熱使前驅溶膠轉化成奈米結晶。經過粒徑分析與離心分離出結晶產物，確定為奈米級分散之奈米粒子懸浮液。並以XRD,TGA,FTIR,BET,SEM,TEM等鑑定奈米沸石結晶性質及瞭解由澄清溶液中成核結晶過程。本研究成功發展出一個方法，藉由提高沸石前驅物濃度增加成核速率，合成出40nm左右均一粒徑silicalite-1奈米沸石結晶。

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    第一章 緒論 1 1.1 奈米沸石簡介 1 1.2 沸石的結構與分類 2 1.3 MFI 沸石簡介 2 1.4奈米沸石的應用 4 第二章 文獻回顧 6 2.1 奈米MFI沸石的形成與成長 6 2.2 MFI前驅物（precursor）之研究 7 2.3 由澄清溶液合成分散之均一粒徑MFI沸石懸浮粒子 9 2.4 研究方向 12 第三章 奈米Silicalite-1粒子合成與鑑定 13 3.1利用濃縮及老化水熱合成奈米Silicalite-1 13 3.1.1前驅物製作與奈米Silicalite-1合成 14 3.1.2 次微米Silicalite-1合成 16 3.2 沸石前驅物溶膠與奈米Silicalite-1結晶的鑑定分析 17 3.2.1 粉末X光繞射（PXRD）分析 18 3.2.2動態雷射粒徑儀分析(DLS)與可見光穿透率（Vis）分析 19 3.2.3傅利葉紅外線光譜（FTIR）分析 23 3.2.4熱重損失（TGA） 分析 26 3.2.5掃瞄式電子顯微鏡（SEM）分析 28 3.2.6 氮氣恆溫吸附分析（ASAP）分析 30 3.2.7 穿透式電子顯微鏡（TEM）分析 32 3.3 結果討論 34 第四章 Silicalite-1結晶機構研究 37 4.1由沸石前驅物澄清液結晶過程之研究 37 4.1.1沸石前驅物溶膠與奈米Silicalite-1結晶製作 38 4.1.2沸石前驅物粒子粒徑分佈 39 4.2沸石前驅物與奈米Silicalite-1結晶的鑑定分析 42 4.2.1 粉末X光繞射（PXRD）分析 43 4.2.2傅利葉紅外線光譜（FTIR）分析 45 4.2.3熱重損失（TGA） 分析 46 4.2.4 穿透式電子顯微鏡（TEM）分析 48 4.3 水熱條件對結晶過程影響研究 50 4.3.1水熱反應、水熱溫度、鹼度對結晶產率的影響 50 4.3.2動態雷射粒徑儀分析(DLS)與可見光穿透率（Vis）分析 52 4.3.3 粉末X光繞射（PXRD）分析 55 4.3.4 傅利葉紅外線光譜（FTIR）分析 56 4.3.5 熱重損失（TGA）分析 57 4.3.6 穿透式電子顯微鏡（TEM）分析 58 4.4 結果討論 59 第五章 結論與建議 62 5.1 結論 62 5.2 建議與未來展望 63 參考文獻 64 附錄：實驗藥品 68

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