界面活性劑對土壤/水系統中有機污染物傳輸特性之影響及其土壤污染整治應用評估

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研究生：	徐明宏 Ming-Hung Hsu
論文名稱：	界面活性劑對土壤/水系統中有機污染物傳輸特性之影響及其土壤污染整治應用評估 The Study of Surfactants for the Organic Pollutants Partition Behavior in Soil - Water Systems and assessment the application on soil remediation
指導教授：	李俊福 Jiunn-Fwu Lee
口試委員:
學位類別：	博士 Doctor
系所名稱：	工學院 - 環境工程研究所 Graduate Institute of Environmental Engineering
畢業學年度：	92
語文別：	中文
論文頁數：	170
中文關鍵詞：	土壤復育、界面活性劑、有機污染物、分佈係數
外文關鍵詞：	surfactant washing, soil remediation, organic contaminants, micelle
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有機物在土壤-水-界面活性劑系統中之分佈情形曾引起廣泛的重視，因為所獲得的結果除將影響有機物在環境中之傳輸與宿命外，同時也是以界面活性劑復育受污染土壤的重要參考依據。一般認為界面活性劑之種類、土壤性質與有機物之水溶解度為決定其分佈最主要的參數，在本研究中參照上述參數並以一系列之實驗探討Kd值與Kd*值之變化解釋這些參數所產生的影響。
界面活性劑可增加有機污染物在水相中的溶解度，也可吸附於土壤上增加土壤有機質含量使有機物脫附困難，陽離子界面活性劑與土壤間的作用機制主要為電荷引力，因此土壤的陽離子交換能力(CEC)是最主要的影響因子，且其容易於表面形成吸附性微胞導致污染物傾向分佈於土壤；影響非離子界面活性劑吸附於土壤的主要因子為土壤無機相性質；包括電荷間斥力、凡得瓦爾力、與氫鍵等皆會影響陰離子吸附，因其吸附機制複雜所以目前尚未能獲得一具體結論。
由研究結果顯示，土壤有機質含量愈高，以界面活性劑復育愈困難，其主要原因在以分佈形式存在於土壤有機質中污染物較難被脫附。高水溶解度有機物在土壤-水-界面活性劑系統中其分佈行為主要受到土壤有機質與吸附於土壤上界面活性劑性質之影響，因此界面活性劑對土壤之吸附特性為決定其吸脫附之重要因子；低水溶解度的有機物在此系統中容易受到溶液性質之影響，界面活性劑在溶液中形成微胞可明顯增加污染物自土壤上脫附。綜合上述因子以陰離子界面活性劑、針對低有機質土壤、低水溶解度污染物將是提高脫附效率的最佳選擇。

Distribution of organic contaminants in soil-water-surfactant system has been an important issue in recent years. The distribution coefficients determine the fate and transportation of contaminants in the environments. Also, the efficiency of soil remediation by surfactant washing could be evaluated via the contaminant distribution coefficients. The objective of this study is to evaluate soil remediation efficiency using surfactant washing on the basis of surfactant properties, soil properties and contaminant solubility. The normalized value, Kd*/Kd, was used to elucidate the remediation efficiency under the above operation conditions.
In this research, prior to finding the relation between the soil properties and the surfactant adsorption characteristics, as a guide to proper surfactant selection and the best concentration for maximum performance, is necessary. Cationic surfactants tended to be strongly adsorbed to soils and clays via the electrostatic interactions and thus the adsorption capacities were directly proportional to the CEC values of the examined solids. The anionic surfactant sorption is related to the van der Waals force or hydrogen bonding for clay surface. The adsorption of nonionic surfactants usually showed a correlation with the soil mineral properties.
For the relatively water-soluble compounds, the surfactant adsorption on the soil surface is the dominant factor determining the desorption capacity. For the less-soluble compounds, the existence of micelles in the solution leads to significant contaminant desorption. The contaminants partitioning to the SOM or the adsorbed surfactants causes a relatively poorer desorption efficiency. Anionic surfactants do not form admicelle on soil surface to significantly enhance SOM. Thus, the anionic surfactant to remedy low solubility compounds on low SOM soil is the best choice.

目次………………………………………………………………...	頁次
目錄………………………………………………………………...	І
圖目錄……………………………………………………………...	V
表目錄……………………………………………………………...	VII
第一章  前言……………………………………………………...	1
1-1  研究緣起……………………………………………………………...	1
1-2  研究目的與內容……………………………………………………..	4
第二章  文獻回顧………………………………………………...	6
2-1 土壤…………………………………………………………………..	6
2-1-1  土壤無機質…………………………………………………….	8
2-1-1-1土壤原生礦物………………………………………..	10
2-1-1-2土壤次生礦物……………………………………….	10
2-1-2  土壤有機質……………………………………………………....	12
2-2土壤吸持基本理論…………………………………………………….	13
2-2-1  土壤無機相的表面電荷………………………………………..	14
2-2-2  土壤無機相的吸附作用(adsorption)…………………………….	14
2-2-2-1離子交換(ion exchange)………………………………….	15
2-2-2-2質子化(protonation)……………………………………….  	15
2-2-2-3配位與離子偶極(coordination and cation dipole)………….	16
2-2-2-4氫鍵(hydrogen bonds)……………………………………..	16
2-2-2-5 陰離子吸附(anion adsorption)…………………………..	17
2-2-2-6 凡得瓦爾力作用(Van der Waals force)……………………	17
2-2-3土壤有機相的兩相間分佈作用(partition)…………………………	17
2-3 等溫吸附模式………………………………………………………..	17
2-3-1 Langmuir Equation…………………………………………………	18
2-3-2 Freundlich Equation………………………………………………..	18
2-3-3 BET (Brunauer-Emmett-Teller)  Equation………………………..	19
2-4 等溫吸附曲線…………………………………………………………..	20
2-4-1 第I型之等溫吸附圖…………………………………………..	20
2-4-2 第II型之等溫吸附圖………………………………….………..	21
2-4-3 第III型之等溫吸附圖………………………………………….	21
2-4-4第IV型之等溫吸附圖…………………………………………	22
2-4-5 第V型之等溫吸附圖………………………………………….	22
2-5 有機化合物與兩相間分佈作用機制 ………………………………	22
2-5-1  有機化合物的分類……………….…………………………..	22
2-5-1-1 有機化合物依物理、化學性質的分類………………..	23
2-5-1-2 有機化合物依來源分類……………………………….	23
2-5-1-3 有機化合物依化學結構和用途分類…………………	24
2-5-2 影響有機化合物的主要物理、化學及生物反應過程……….	24
2-5-2-1有機化合物之水中溶解度(Water solubility)…………..	24
2-5-2-2有機化合物之兩相間分佈作用常數(Partition coefficient)……………………………………………..	25
2-5-2-3有機化合物之生物累積作用(Bioaccumulation)………...	25
2-5-2-4有機化合物之土壤吸附作用(Soil sorption)…………….	25
2-5-2-5有機化合物之蒸發作用(Vaporization)………………….	26
2-5-2-6有機化合物之光化學分解作用(Photolysis)…………….	26
2-5-2-7有機化合物之微生物降解作用(Microbial degradation)..	26
2-5-3土壤有機質對有機污染物的兩相間分佈(partition)………….	27
2-6 界面活性劑……………………………………………………………	31
2-6-1　界面活性劑的種類……………………………………………..	32
2-6-1-1　陰離子性界面活性劑……………………………………	32
2-6-1-2　陽離子性界面活性劑…………………………………….	33
2-6-1-3　非離子性界面活性劑……………………………………	34
2-6-1-4  兩性界面活性劑………………………………………….	36
2-6-2　臨界微胞濃度……………………………………………………	36
2-6-3　增溶效應…………………………………………………………	37
2-7  土壤與界面活性劑間的作用…………………………………	38
2-8  非離子性界面活性劑對有機污染物分佈與傳輸之影響…..	40
第三章  實驗內容、方法及器材…………………………………….	43
3-1  研究架構………………………………………………………………	43
3-2  實驗方法……………………………………………………………....	45
3-2-1土壤對界面活性劑之吸附平衡實驗……………………………	45
3-2-2 不同土壤-水-非離子性界面活性劑（Triton X-100）系統中對NOCs之吸附平衡實驗………………………………………..	47
3-2-3不同土壤-水-界面活性劑系統中對NOCs之吸附後，Kd*/Kd之比較………………………………………………………….	50
3-2-4 依據前述土壤吸附界面活性劑後Kd*及Ksf值，探討界面活性劑之增溶效應………………………………………………	50
3-3實驗設備………………………………………………………………	53
3-3-1  電子天平………………………………………………………	53
3-3-2  水平震盪器……………………………………………………	53
3-3-3  高速離心機……………………………………………………	53
3-3-4  氣相層析儀-火焰離子化偵測器 ( GC-FID )………………...	54
3-3-5  積分儀…………………………………………………………	54
3-3-6  UV分光光度計……………………………………………….	54
3-3-7  總有機碳分析儀………………………………………………	54
3-4  實驗材料……………………………………………………………	55
3-4-1  土樣……………………………………………………………	55
3-4-2  界面活性劑……………………………………………………	57
3-4-3  非離子性有機化合物…………………………………………	61
3-4-4  萃取溶液………………………………………………………	67
3-4-5  其它試劑………………………………………………………	68
42
第四章 結果與討論	69
4-1 與研究有關之材料和方法之初步實驗結果……………………….	69
4-1-1 土壤之採樣及檢測 .…………………………………………	69
4-1-2 界面活性劑之量測……………………………………………..	72
4-1-3  BTEX及有機氯農藥溶液之配置…………………………….	76
4-2 土壤對各類型界面活性劑之吸附行為…………………………….	78
4-2-1 不同土壤對陽離子界面活性劑之吸附特性…………………..	80
4-2-2 不同土壤對陰離子界面活性劑之吸附特性…………………..	83
4-2-3 不同土壤對Triton系列界面活性劑之吸附特性………………	86
4-2-3-1 不同土壤對Triton X-100界面活性劑之吸附特性…….	87
4-2-3-2 不同土壤對Triton X-305界面活性劑之吸附特性…….	90
4-2-3-3 不同土壤對Triton X-405界面活性劑之吸附特性…….	92
4-2-4 不同土壤對C12E5、C12E9界面活性劑之吸附特性…………	93
4-2-5 一般土壤、黏土及高有機質含量土壤對界面活性劑之吸附…	95
4-3 含陽離子界面活性劑土壤對NOCs分佈之影響…………………	99
4-3-1 界面活性劑對高水溶解度NOCs（BTEX）傳輸之影響…….	99
4-3-2 界面活性劑對低水溶解度NOCs（有機氯農藥）傳輸之影響…	103
4-4 含陰離子性界面活性劑土壤對NOCs分佈之影響…………………..	106
4-4-1 陰離子界面活性劑對高水溶解度NOCs（BTEX）傳輸之影響..	107
4-4-2 界面活性劑對低水溶解度NOCs（有機氯農藥）傳輸之影響…	111
4-5 含非離子性界面活性劑土壤對NOCs分佈之影響………………….	113
4-5-1 不同有機質成份土壤－水、 Triton X-100系統中對NOCs傳輸之影響………………………………………………………	114
4-5-1-1  Triton X-100對高水溶解度NOCs傳輸之影響………	114
4-5-1-2  Triton X-100對低水溶解度NOCs傳輸之影響………	118
4-5-2-1  Triton X-305對高水溶解度NOCs傳輸之影響………	122
4-5-2-2  Triton X-305對低水溶解度NOCs傳輸之影響………	125
4-5-3-1  Triton X-405對高水溶解度NOCs傳輸之影響………	127
4-5-3-2  Triton X-405對低水溶解度NOCs傳輸之影響………	129
4-5-4-1  C12E5對高水溶解度NOCs傳輸之影響……………	131
4-6 界面活性劑應用於土壤污染整治之探討…………………………….	133
4-6-1  Kd與Kd*值在界面活性劑溶液中之特性………………………	134
4-6-2 有機物之Kd*/Kd 值在土-水-界面活性劑系統中之變化趨勢 ..	136
4-6-2-1 不同離子性界面活性劑Kd*/Kd 之差異性………………	137
4-6-2-2 土壤特性之影響…………………………………..……….	140
4-6-2-3溶質水溶解度對其Kd*/Kd的影響……………………….	143
4-6-3有機污染物在土壤-水-非離子界面活性劑系統之分佈………….	146
4-6-3-1 界面活性劑於Ca-Mon上吸附分率(fsf)………………….	147
4-6-3-2  Ksf之特性………………………………………………..	149
4-6-3-3 高水溶解度污染物在界面活性劑與土壤中之分佈……..	150
第五章  結論與建議……………………………………………...	157
5-1  結論……………………………………………………………………	157
5-2  建議……………………………………………………………………	159
參考文獻…………………………………………………………...	161
圖  目  錄
目次………………………………………………………………...	頁次
圖2-1 土壤中有機相及無機相示意圖………………………………..圖2-2 土壤組成成份……………………………………………………	78
圖2-3 Si4+四面體與Al3+八面體之結構圖……………………………	11
圖2-4 高嶺石與蒙特石之結構圖………………………………………	12
圖 2-5 等溫吸附曲線之基本形態…………………………………………	20
圖2-6 APE分子式………………………………………………………	34
圖2-7 AE分子式…………………………………………………………	35
圖 3-1 研究架構流程圖……………………………………………………	44
圖3-2 不同土壤對各種界面活性劑之吸附平衡實驗流程圖………………	46
圖3-3 研究流程圖……………………………………………………………	49
圖3-4 土壤對界面活性劑之吸附平衡實驗流程圖…………………………	51
圖3-5 土壤-水-界面活性劑對NOCs之吸附平衡實驗流程圖………………	52
圖4-1 陽離子界面活性劑 (DB)在八種土壤之吸附等溫線………………	81
圖4-2 陰離子界面活性劑(DBS)對五種選擇土壤之吸附特性……………	84
圖4-3非離子界面活性劑 (TX-100)對選擇土壤之吸附特性………………	89
圖4-4 TX-100對FP之等溫吸附曲線………………………………………	90
圖4-5 TX-305對Ca-蒙特石及台中土之等溫吸附曲線……………………	91
圖4-6 TX-405對Ca-蒙特石及台中土之等溫吸附曲線……………………	93
圖4-7 C12E5對Ca-蒙特石、Na-高嶺石、紗帽山土及台中土之等溫吸附曲線…………………………………………………………………….	94
圖4-8 C12E9對Ca-蒙特石、Na-高嶺石、紗帽山土及台中土之等溫吸附曲線………………………………………………………………	95
圖4-9 TX-100吸附於不同有機質土壤之等溫吸附曲線…………………	97
圖4-10 台中土吸附DB後對高水溶解度之BTEX之等溫吸附線………	101
圖4-11 紗帽山土壤吸附TX-100後對高水溶解度之BTEX之等溫吸附線…………………………………………………………………	102
圖4-12 台中土吸附DBS後對高水溶解度之BTEX之等溫吸附線…	109
圖4-13 紗帽山土吸附DBS後對高水溶解度之BTEX之等溫吸附線………	110
圖4-14七星山土(CS)吸附TX-100後對高水溶解度之BTX之等溫吸附線………………………………………………………	117
圖4-15 有機氯農藥在七星山土(CS)- TX-100-水系統之吸附等溫線……	119
圖4-16 不同界面活性劑濃度下， BTEX在TCS上 Kd*/Kd 值之變化趨勢………………………………………………………………	138
圖 4-17 不同界面活性劑濃度下， BTEX在SM上 Kd*/Kd 值變化趨勢…………………………………………………………………	139
圖 4-18 不同TX-100濃度下BTEX對FP和TCS之 Kd*/Kd 值變化……………………………………………………………………	141
圖 4-19 不同TX-100濃度下BTEX在FP和SM的 Kd*/Kd 值變化趨勢……………………………………………………………………	145
圖 4-20界面活性劑吸附在Ca-Mon添加濃度與吸附分率之關係…………	148
圖 4-21界面活性劑吸附在CS之添加濃度與吸附分率關係………………	153
表  目  錄
目次………………………………………………………………...	頁次
表2-1吸附作用與兩相間分佈作用之比較……………………………	30
表3-1 土樣的種類及特性…………………………………………………	56
表3-2 界面活性劑種類…………………………………………………	60-61
表4-1 土樣的種類及基本特性……………………………………………	71
表4-2 界面活性劑基本性質表……………………………………………	74-75
表4-3 NOCs基本性質…….…………………………………………………	77
表4-4 界面活性劑吸附於不同土壤之作用力與特性………………………	96
表4-5 三種農藥在DB與不同有機質土壤溶液中之分佈係………………	105
表4-6 二種農藥在DBS與不同有機質土壤溶液中之分佈係數……………	112
表4-7 BTEX在不同濃度TX-100與不同土壤系統中之分佈係……………	116
表4-8 三種農藥在不同濃度TX-100與不同土壤系統中之分佈係數………	120
表4-9  BTEX在不同濃度TX-305與不同土壤系統中之分佈係…………	124
表4-10 二種農藥在不同濃度TX-305與不同土壤系統中之分佈係數……	126
表4-11 BTEX在不同濃度TX-405與不同土壤系統中之分佈係數…………	128
表4-12 二種農藥在不同濃度TX-405與不同土壤系統中之分佈係數……	130
表4-13 BTEX在不同濃度C12E5與不同土壤系統中之分佈係……………	132
表4-14 BTEX 於所選擇界面活性劑吸附於Ca-Mon時之平均 Ksf 值………………………………………………………………	150
表4-15 計算所得BTEX在含苯環界面活性劑與CS系統中之分佈係數……………………………………………………………………	155
表4-16計算所得BTEX在含直鏈型界面活性劑與CS系統中之分佈係數…………………………………………………………………	156

                                

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