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研究生: 鄭智元
Zh-Yuan Zhen
論文名稱: 大氣降水中多環芳香烴的定量分析
指導教授: 林能暉
Neng-Huei Lin
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 理學院 - 化學學系
Department of Chemistry
畢業學年度: 89
語文別: 中文
論文頁數: 123
中文關鍵詞: 多環芳香烴氣相層析質譜儀離子層析儀固相萃取法
外文關鍵詞: PAHs, GC/MS, IC, SPE
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  • Hydrocarbons (PAHs) in precipitation (cloud water and rain water). Rainwater was collected in Taipei Basin in 12/13/2000 and the cloud water was sampled at Mt. Bamboo from 01/09/20001 to 02/25/2001. After filtration, the sample of fixed 1000ml was extracted using Solid phase extraction, and then concentrated for PAHs analysis by GC/MS. The recovery rate is between 70% and 90%. In addition, Supersonic extraction was applied for particles. The recovery was also between 70% and 90%. It was found that PAH concentrations and components were associated with weather patterns and the origins of air mass .For rainwater, the dominant PAH in liquid phase is Naphthalene, and it can reach as high as 230ng/l, whereas for particle phase, the dominant PAH is also Naphthalene, having the highest concentration of 774 μg/g. In total, it can reach 504 ng/L. For cloud water, the dominant PAH was Naphthalene and Pyrene for liquid and particle phases, and they can reach 135 ng/L and 935 μg/g, respectively. The total PAHs concentration can reached 4599 ng/L. Most PAHs of cloud water were found to particle phase, while in liquid phase for rainwater.

    中文摘要 ----------------------------------------------------------------------------- Ⅰ 英文摘要 ----------------------------------------------------------------------------- Ⅱ 目錄 ----------------------------------------------------------------------------------- Ⅲ 表目錄 -------------------------------------------------------------------------------- Ⅵ 圖目錄 ------------------------------------------------------------------------------- Ⅶ 第一章 前言--------------------------------------------------------------------- 1 1.1 研究緣起------------------------------------------------------------------ 1 1.2 研究目的----------------------------------------------------------------- 2 第二章 文獻回顧 -------------------------------------------------------------- 3 2.1 PAHs的簡介------------------------------------------------------------------- 3 2.1.1 PAHs的來源與分佈---------------------------------------------- 3 2.1.2 PAHs的物理與化學特性----------------------------------------- 4 2.1.3 PAHs的危害---------------------------------------------------------- 8 2.2 國內外相關研究---------------------------------------------------------- 9 第三章 實驗設計與分析----------------------------------------------------------- 11 3.1 實驗採樣地點------------------------------------------------------ 11 3.1.1 雲霧水採樣地點---------------------------------------------------- 11 3.1.2 雨水的採樣地點-------------------------------------------------- 14 3.2採樣程序-------------------------------------------------------------------- 15 3.3 實驗分析與儀器-------------------------------------------------------------- 16 3.4 分析儀器與分析方法的介紹------------------------------------- 18 3.4.1 氣相層析∕質譜儀(GC/MS) ----------------------------------- 18 3.4.2 離子層析儀(Ion chromatography,IC) ------------------------- 19 3.4.3 萃取方法說明---------------------------------------------------- 21 3.5 分析條件設定--------------------------------------------------------------- 23 3.5.1 氣相層析質譜儀的分析條件設定---------------------------- 23 3.5.2 離子層析儀的分析條件----------------------------------------- 25 3.6藥品與器材的前處理------------------------------------------------------- 26 3.7 實驗分析---------------------------------------------------------------------- 28 3.7.1 PAHs的萃取回收率----------------------------------------------- 28 3.7.2 PAHs的分析--------------------------------------------------------- 28 3.7.3 離子的分析---------------------------------------------------------- 28 第四章 結果與討論---------------------------------------------------------------- 32 4.1 降水中PAHs的分析------------------------------------------------------- 32 4.1.1 PAHs的分析條件與設定----------------------------------------- 32 4.1.2 PAHs的萃取回收率----------------------------------------------- 37 4.2 雨水中PAHs的定量分析------------------------------------------------- 40 4.3 雲霧水的定量分析------------------------------------------------------ 49 4.3.1 各事件PAHs的組成比------------------------------------------- 49 4.3.2 各事件的固液相比------------------------------------------------ 51 4.3.3 各事件的特徵比--------------------------------------------------- 56 4.3.4 雲霧水與雨水的比較--------------------------------------------- 57 4.3.4 雲霧水與雨水的比較--------------------------------------------- 57 4.4 各事件的分析--------------------------------------------------------------- 58 第五章 結論與建議 ----------------------------------------------------------- 97 5-1 結論 ----------------------------------------------------------------------- 97 5-2 建議 ----------------------------------------------------------------------- 98 參考文獻 ------------------------------------------------------------------------- 99 附錄一 各事件PAHs溶於水樣中的濃度------------------------------------ 104 附錄二 各事件PAHs吸附在微粒上的濃度--------------------------------- 105 附錄三 各事件PAHs的總濃度------------------------------------------------- 106 附錄四 各事件的離子濃度------------------------------------------------- 107 表目錄 表2-1 16種PAHs的物化性------------------------------------------------------- 6 表2-2 16種PAHs的物化性(續)------------------------------------------------- 7 表2-3 雨水中PAHs的濃度相關資料研究表--------------------------------- 10 表3-1 雨水與各事件的收集時間------------------------------------------------ 12 表3-2 實驗使用藥品表------------------------------------------------------------- 16 表3-3 實驗儀器設備---------------------------------------------------------------- 17 表3-4 陰陽離子濃度差異表------------------------------------------------------ 20 表4-1 PAHs各化合物的滯留時間----------------------------------------------- 34 表4-2 PAHs化合物定量離子及其他次要離子------------------------------- 35 表4-3 PAHs內標準品及其對應的化合物-------------------------------------- 36 表4-4 PAHs在去離子水中的平均回收率-------------------------------------- 38 表4-5 PAHs在真實雨水的平均回收率----------------------------------------- 39 表4-6 台北雨水水樣中PAHs的組成百分比--------------------------------- 42 表4-7 台北雨水微粒中PAHs的組成比---------------------------------------- 44 表4-8 文獻中PAHs的特徵比----------------------------------------------------- 45 表4-9 台北各地區的PAHs可能污染來源------------------------------------ 46 表4-10 各事件中PAHs在水樣的組成百分比-------------------------------- 49 表4-11 各事件中PAHs在微粒的組成百分比-------------------------------- 50 表4-12 各事件PAHs的特徵比--------------------------------------------------- 56 表4-13 本實驗雲霧水與雨水的濃度------------------------------------------- 57 圖目錄 圖2-1 16種PAHs的結構------------------------------------------------------------- 4 圖2-2 Nitro-PAHs形成機制--------------------------------------------------------- 8 圖3-1 雲霧水的採樣地點---------------------------------------------------------- 12 圖3-2 ASRC被動式雲霧採樣器-------------------------------------------------- 13 圖3-3 雨水採樣位置圖------------------------------------------------------------- 14 圖3-4 採樣流程----------------------------------------------------------------------- 15 圖3-5 HP-6890 (GC/MS)升溫曲線----------------------------------------------- 24 圖3-6 SPE適化流程----------------------------------------------------------------- 27 圖3-7 液相實驗流程圖------------------------------------------------------------- 29 圖3-8 微粒萃取流程圖------------------------------------------------------------- 30 圖4-1 16種PAHs、五種內標準品、p-Terphenyl-d14的層析圖------------- 33 圖4-2(a) 台北各地區雨水水樣中PAHs的濃度------------------------------ 40 圖4-2(b) 台北各地區雨水水樣中PAHs的濃度----------------------------- 41 圖4-3(a) 台北雨水中PAHs吸附在微粒上的濃度-------------------------- 43 圖4-3(b) 台北雨水中PAHs吸附在微粒上的濃度-------------------------- 44 圖4-4 中正區雨水在PAHs的固液相分佈圖--------------------------------- 46 圖4-5 大安區雨水在PAHs的固液相分佈圖--------------------------------- 47 圖4-6 士林區雨水在PAHs的固液相分佈圖--------------------------------- 47 圖4-7 新莊市雨水在PAHs的固液相分佈圖--------------------------------- 48 圖4-8 新店市雨水在PAHs的固液相分佈圖--------------------------------- 48 圖4-9 事件一的固液相分佈圖--------------------------------------------------- 51 圖4-10 事件二的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 51 圖4-11 事件三的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 52 圖4-12 事件四的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 52 圖4-13 事件五的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 53 圖4-14 事件六的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 53 圖4-15 事件七的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 54 圖4-16 事件八的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 54 圖4-17各事件的固液相分佈圖-------------------------------------------------- 55 圖4-18(a) 事件一的天氣圖-------------------------------------------------------- 59 圖4-18(b) 事件一的天氣圖------------------------------------------------------- 60 圖4-18(c) 事件一的天氣圖-------------------------------------------------------- 60 圖4-19 事件一氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 61 圖4-20 事件一總離子濃度、總PAHs濃度、pH值圖------------------------ 62 圖4-21 事件一在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 63 圖4-22 事件一在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 63 圖4-23(a) 事件二的天氣圖-------------------------------------------------------- 65 圖4-27(b) 事件三的天氣圖------------------------------------------------------- 69 圖4-23(c) 事件二的天氣圖-------------------------------------------------------- 66 圖4-24 事件二氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 66 圖4-25 事件二在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 67 圖4-26 事件二在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 67 圖4-27(a) 事件三的天氣圖-------------------------------------------------------- 69 圖4-27(b) 事件三的天氣圖------------------------------------------------------- 69 圖4-27(c) 事件三的天氣圖------------------------------------------------------- 70 圖4-28 事件三氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 70 圖4-29 事件三總離子濃度、總PAHs濃度、pH值--------------------------- 71 圖4-30 事件三在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 72 圖4-31 事件三在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 72 圖4-32(a) 事件四的天氣圖-------------------------------------------------------- 74 圖4-32(b) 事件四的天氣圖------------------------------------------------------- 74 圖4-32(c) 事件四的天氣圖-------------------------------------------------------- 75 圖4-33 事件四氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 75 圖4-34 事件四在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 76 圖4-35 事件四在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 76 圖4-36(a) 事件五的天氣圖-------------------------------------------------------- 78 圖4-36(b) 事件五的天氣圖------------------------------------------------------- 79 圖4-36(c) 事件五的天氣圖-------------------------------------------------------- 79 圖4-36(d) 事件五的天氣圖------------------------------------------------------- 80 圖4-36(e) 事件五的天氣圖-------------------------------------------------------- 80 圖4-36(f) 事件五的天氣圖-------------------------------------------------------- 81 圖4-37 事件五氣團倒推五天軌跡模擬圖------------------------------------- 81 圖4-38事件五總離子濃度、總PAHs濃度、pH值圖------------------------- 82 圖4-39 事件五在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 83 圖4-40 事件五在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 83 圖4-41(a) 事件六的天氣圖-------------------------------------------------------- 85 圖4-41(b) 事件六的天氣圖------------------------------------------------------- 85 圖4-41(c) 事件六的天氣圖-------------------------------------------------------- 86 圖4-41(d) 事件六的天氣圖------------------------------------------------------- 86 圖4-42 事件六氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 87 圖4-43 事件六在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 87 圖4-44 事件六在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 88 圖4-45(a) 事件七的天氣圖------------------------------------------------------- 90 圖4-45(b) 事件七的天氣圖------------------------------------------------------- 90 圖4-45(c) 事件七的天氣圖------------------------------------------------------- 91 圖4-46 事件七氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 91 圖4-47 事件七在水樣中16種PAHs的平均值------------------------------- 92 圖4-48 事件七在微粒中16種PAHs的平均值------------------------------- 92 圖4-49(a) 事件八的天氣圖------------------------------------------------------- 94圖4-49(b) 事件八的天氣圖------------------------------------------------------- 94 圖4-49(c) 事件八的天氣圖------------------------------------------------------- 95 圖4-50 事件八氣團軌跡模擬圖-------------------------------------------------- 95 圖4-51 事件八在水樣中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 96 圖4-52 事件八在微粒中16種PAHs的極大值、平均值、極小值-------- 96

    [ 參考文獻]
    宋德高,環境分析用前處理儀,科儀新知,第十七卷,第五期,第14-24頁,民國85年。
    李文隆,冬季層狀雲中有機酸濃度的測定,國立中央大學化學所碩士論文,民國86年。
    李俊德、張豐藤、李文智、黃志偉、謝長源、陳明義,柴油小貨車及曳引車排放廢氣中多環芳香烴化合物的特徵,第十六屆空氣污染控制技術研討會論文專輯,第786-790頁,民國88年。
    李強忠,雨水中多苯環芳香族碳氫化合物之定量分析,國立中央大學化學所碩士論文,民國84年。
    李慧梅、湯鴻志、葉松源,都市大氣環境中多環芳香族碳氫化合物反應性及其固氣相間分佈模式之研究,第八屆空氣污染控制技術研討會論文專輯,第487-496頁,民國80年。
    金相燦等編著,環境毒性有機物污染化學,第273-291頁,民國87年
    黃寶慧、李茂榮,固相微量萃取法,科儀新知,第十八卷,第二期,第58-67頁,民國85年。
    施政雄,離子層析儀,科儀新知,第七卷,第一期,第70-78頁,民國74年。
    蔡俊鴻、林守堂、彭炳樺,都會區大氣環境中PAHs濃度分佈與影響分析,第九屆空氣污染控制技術研討會論文專輯,第15-25頁,民國81年。
    質譜分析術專輯,國科會精密儀器發展中心,民國81年。
    Aneja V. P., 1993:Organic compounds in cloud water and their deposition at a romote continental site, J. Air Waste Manage. Assoc., 43, 1239-1244
    Cecinaton, A., Ciccioli, P., Brancaleoni, E., Zagari, M., 1998: PAH and N-PAH in the urban atmosphere of Rome and Milan, Annali di Chimica, 88, 369-379.
    Cornell, S. E., T.D. Jickells and C.A. Thornton, 1998: Urea in Rainwater and Atmospheric Aerosol, Atoms. Environ, 32, 1903-1910.
    Cretney, J. R., H. K. Lee, G. J. Wright, W. H. Swallow, and M. C. Taylor, 1985: Analysis of Polycyclic Aromatic hydrocarbons in Air Particulate Matter from a lightly Industrialized Urban Area, Environ. Sci. Technol., 19, 397-404.
    Feilberg, A. and T. Nielsen, 2000: Effect of Aerosol Chemical Composition on the Photodegradation of Nitro-polycyclic Aromatic hydrocarbons, Environ. Sci. Technol., 34, 789-797.
    Ferrer, R., J. L. Beltran, J.Guiteras, 1996:Use of cloud point extraction methodology for the determination of PAHs priority pollutants in water samples by high-performance liquid chromatography with fluorescence detection and wavelength programming, Analytica chimica acta, 330, 199-206.
    Finayson-Pitts,B. J. and J. N. Pitts, Jr., 1986, Atmospheric Chemistry:Fundamentals and Experimental Techniques, JOHN WILEY & SONS, New York.
    Fritz J. S., 1987: Ion Chromatography, Anal. Chem., 59, 335-342.
    Igawa, M., Y. Tsutsumi, T. Mori, and H. Okochi, 1998: Fogwater chemistry at a mountainside forest and the estimation of the air pollutant deposition via fog droplets based on the atmospheric quality at the mountain base, Environ. Sci. Technol., 32, 1566-1572.
    Junge, C. E., Adv. Environ. Sci. Technol., 1977, 8, 7.
    Keene, W. C., A. A. P. Pszanny, J. H. Galloway and M. E. Hawley, 1986: Seasalt correction and interpretation of constituent ratio in Marine, J. Geophys.res., 91, 6647-6658.
    Leuenberger, C., J. Czuczwa, E. Heyerdahl and W. Giger, 1988: Aliphatic and polycyclic aromatic hydrocarbons in unban rain, snow and fog, Atoms. Environ, 22, 695-705.
    Levsen, K., S. Behnert, and H. D. Winkeler, 1991: Organic compound in precipitation, Fresenius J. Anal. Chem., 340, 665-671.
    Ligocki, M. P., Leuenberger, C., and J. F. Pankow, 1985:Trace organic compounds in rain-Ⅲ.Particle scavenging of neutral organic compounds, Atoms. Environ, 19, 1619-1626.
    Marino, F., A. Cecinato, Panayotis A. Siskos, 2000: Nitro-PAH in ambient particulate matter in the atmosphere of Athens, Chemosphere, 40, 533-537
    Masclet, P., G. Mouvier, and K. Nikolaou, 1986: Relative decay index and sources of polycyclic aromatic hydrocarbons, Atmos. Environ., 20, 439-446
    Mcveety, D. B. and Ronald A. H., 1988:Atmospheric deposition of polycyclic aromatic hydrocarbons to water surfaces:A mass balance approach, Atoms. Environ, 22, 511-536.
    Mohnen, V., J. Santroch and R. Vet , 1994, World Meteorological Organization Global Atmosphere Watch.
    Poster, D. L. and J. E. Baker, 1996:Influence of submicron particles on hydrophobic organic contaminants and distributions of polycyclic aromatic hydrocarbons and polychlorinated biphenyls in rain water, Environ. Sci. Technol., 30, 341-348.
    Saxena, V. K. and Lin, N.-H., 1990: Cloud chemistry measurement and estimates of acidic deposition on an above cloud base coniferous forest, Atmos. Environ., 24, 329-352.
    Ronald L. C. and William M. D., 1997:Determination of aqueous concentrations of polycyclic aromatic hydrocations in an urban stream, Chemosphere, 35, 1447-1463.
    Sicre, M. A., J. C. Marty, A. Saliot, X. Aparicio, J. Grimalt and J. Albaiges, 1987: Aliphatic and aromatic hydrocarbons in different sized aerosols over the Mediterranean sea:occurrence and origin, Atmos. Environ., 21, 2247-2259.
    Urbe, I. and J. Ruana, 1997: Application of solid-phase extraction discs with a glass fiber matrix to fast determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in water, J. Chromatogr. A, 778, 337-345.

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