跳到主要內容

簡易檢索 / 詳目顯示

研究生: 梁邦儀
Bang-Yi Liang
論文名稱: 以石英晶體微量天秤分析溶膠-凝膠法所
指導教授: 陳暉
Hui Chen
口試委員:
學位類別: 碩士
Master
系所名稱: 工學院 - 化學工程與材料工程學系
Department of Chemical & Materials Engineering
畢業學年度: 92
語文別: 中文
論文頁數: 81
中文關鍵詞: 石英晶體微量天秤溶膠凝膠法分子拓印高分子
外文關鍵詞: QCM, sol-gel, MIP
相關次數: 點閱:5下載:0
分享至:
查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報
  • 本研究主要目的期望藉由將溶膠-凝膠法所製備之分子拓印高分
    子以薄膜之形式覆膜於石英晶片上,並結合石英晶體微量天秤(QCM)
    開發出可檢測未知濃度咖啡因溶液之非生物檢測系統,進而運用此系
    統進行分析研究。
    研究中主要利用無機的四乙氧基矽烷(TEOS)加入水、乙醇以及咖
    啡因模版分子並於酸性環境下進行水解-縮合反應,而後加入乳酸均勻
    混合,將所製得之溶膠以旋轉塗佈(spin-coating)的方式均勻覆膜於晶片
    之金屬電極上作為辨識層,反應完畢後的晶片藉由甲醇萃取出咖啡因
    模板分子,在辨識層上留下拓印位置,之後再藉由QCM 檢測不同濃
    度之咖啡因溶液,求得檢量線,而後進行田口試驗,尋求影響咖啡因
    鍵結量之參數,以及最佳配方。
    研究過程中利用光學顯微鏡(Optical Microscope,簡稱OM) 對所
    製備之分子拓印高分子膜層進行初步觀察,研判其成膜性之優劣;利
    用QCM 觀察辨識材料與模版分子間之鍵結情況;且利用掃描式電子
    顯微鏡(Scanning Electron Microscape,簡稱SEM)觀察膜層之表面微結
    構。
    研究結果得知,藉由添加乳酸有助於溶膠-凝膠法所製備之分子拓
    印高分子薄膜均勻成膜於晶片金屬電極上;藉由檢測不同濃度之咖啡
    因溶液,可得0 至100ppm 之咖啡因濃度檢量線,其斜率為2 的一條
    直線,可用於檢測未知濃度之咖啡因溶液;由田口工程分析可得知在
    不同藥品添加比例下,其所製備之分子拓印高分子晶片皆可應用QCM
    進行檢測分析。整體實驗結果顯示,實驗中已將溶膠-凝膠法之製備技
    術,結合QCM 檢測儀器,初步開發出可應用於檢測咖啡因溶液之非
    生物檢測系統。


    目錄…………………………………………………………….………..Ⅰ 表索引…………………………………………………...….…………...Ⅳ 圖索引…………………………………………………….…………......Ⅵ 第一章 緒論…………………………………………………………..…1 1-1 前言………………………………...………………………….…..2 1-2 感測器簡介.…………………………………………………….....3 1-2-1 辨識元件.…………………………………………...…….…3 1-2-1-1 辨識元件之種類...……………………………….....6 1-2-1-2 辨識元件之固定方式……………………………....6 1-2-2 各式換能器簡介……………………….……………………8 1-2-3 石英晶體微量天秤(quartz crystal microbalance,QCM)簡 介……………………………………………………………9 1-2-3-1 壓電效應與反壓電效應…………………….…….14 1-2-3-2 石英晶體之材料性質……………………….…….14 1-2-3-3 QCM之偵測原理…………………………………16 1-2-3-4 QCM之應用………………………………………17 1-3 分子拓印高分子(MIP)簡介……………………...……………..18 1-3-1 分子拓印高分子之製備方式……………………………...18 II 1-3-2 分子拓印高分子之應用…………………….…………….21 1-4 文獻回顧……………………………………………….………..22 1-5 研究動機與目的……………………………………….………..22 第二章 實驗……………………………………………………………24 2-1 實驗藥品………………………………………………………...25 2-2 實驗儀器……………………………………………...…………26 2-3 實驗架構…………..…………………………………………….27 2-4 實驗流程..……………………………………………………….28 2-4-1 石英晶片清洗……………………………………………...29 2-4-2 藥品配製……………………………………..…………….29 2-4-3 鍍膜……………………………………………..………….29 2-4-4 聚合反應…………………………………………..……….29 2-4-5 萃取模版分子………………………..…………………….29 2-4-6 檢測…………………………………………………..…….30 2-5 分子拓印高分子膜層物性測試…………………………….….31 2-5-1 膜層吸附反應測試…………………………………….….31 2-5-2 膜層表面現象觀察………………………………………...31 2-5-3 膜層表面微結構觀察……………………………………...31 第三章 結果與討論……………………………………………………32 III 3-1 探討添加物對成膜性的影響……….…………………………..33 3-1-1 添加溶劑對成膜性的影響……………………………..….33 3-1-2 添加有機分子對成膜性的影響…………………………...34 3-1-3 膜層之光學顯微鏡分析………...….…..…….………...….37 3-2 移除模版分子….…………………………………………..……39 3-2-1 以攪拌之萃取方式移除模版分子………………………….39 3-2-2 未攪拌之萃取方式移除模版分子方式……………….…....45 3-2-3 攪拌之下萃取後膜層之光學顯微鏡分析.........…………....50 3-2-4 攪拌之下萃取後膜層之SEM 分析…..…………………….50 3-2-5 未攪拌之下萃取後膜層之SEM 分析……………………....51 3-3 檢量測試………………………………………………………...56 3-3-1 濃度範圍為(0-16ppm)之檢量線……………………………56 3-3-2 濃度範圍為(0-100ppm)之檢量線…………………………..63 3-4 田口工程分析…………………………………………………...68 第四章 結論……………………………………………………………75 參考文獻..………………………………………………………………77 附錄 分子結構圖……………………………...………..……………...81 IV 表索引 1. Table.1-1 Examples of Transducers Employed in Imprinted Polymer- Based Sensor………………………………………………4 2. Table.1-2 The kinds of recognition element.…………...….…………..7 3. Table.1-3 Types of transducer, their characteristics and application ………………………………………………………….….12 4. Table.3-1 The preparation conditions and appearance of MIP thin film via sol-gel process .…..……...…………………………….36 5. Table.3-2 The frequence change of MIP chip during extraction with stirring.……………………………………..………..……..42 6. Table.3-3 The percentage of weight lose of MIP during extraction during extraction with stirring.…….....……………………43 7. Table.3-4 The frequence change of MIP chip during extraction without stirring.…………..………………….…….…………….….47 8. Table.3-5 The percentage of weight lose of MIP during extraction without stirring……………………………………….……48 9. Table.3-6 Preparation conditions of MIP chip via sol-gel process. ……………………………………………………….…….59 10. Table.3-7 The frequence of different process.…………...………….59 11. Table.3-8 Delta of different caffeine injection.………..…………….60 12. Table.3-9 The frequence of different process.…………..……..……65 13. Table.3-10 L9 experiment dispose of Quality Engineering.……..….70 14. Table.3-11 The composition of F series MIP chip..……....………...71 15. Table.3-12 The calculation of Quality Engineering of F series MIP V chip..………………………………………………....….72

    [1] ”生物晶片商機與策略” 工業技術研究院化學工業研究所, 1999.
    [2] B. Sellergren, Elsevier Science, Amsterdam , Netherlands, 2001.
    [3] H. Andersson , K, Haupt, C, Allender, C. Alexander, M. Whotcombe,
    S. Piletsky, B. Sellergren, I.Nicholls, La Grande Motte , France Sept.
    16-19th , 2002.
    [4] K. Haupt , K. Mosbach, Chem. Rev. 2000, 100, 2495.
    [5] L. Andersson.; C. F. Mandenius. ; K. Mosbach., Tetrahedron Lett.
    1988, 29, 5437.
    [6] (a) K. Mosbach.; L. I. Andersson., Swedish Patent SE 9102843, 1991;
    (b) E. Hedborg.; F.Winquist. ; I. Lundstrom,; L. I. Andersson.; K.
    Mosbach., Sensor. Actuators A 1993, 796, 36.
    [7] S. Kroger.; A. P. F. Turner.; K. Mosbach.; K. Haupt., Anal. Chem.
    1999, 71, 3698.
    [8] G. H. Chen.; Z. B.Guan.; Chen, C. T.; Fu, L. T.; Sundaresan,
    V.; Arnold, F. H. Nat. Biotechnol. 1997, 15, 354.
    [9] Levi, R.; McNiven, S.; Piletsky, S. A.; Cheong, S. H.; Yano, K.;
    Karube, I. Anal. Chem. 1997, 69, 2017.
    [10] Sergeyeva, T. A.; Piletsky, S. A.; Brovko, A. A.; Slinchenko, E.
    A.; Sergeeva, L. M.; Panasyuk, T. L.; Elskaya, A. V. Analyst
    1999, 124, 331.
    [11] Lai, E. P. C.; Fafara, A.; Noot, V. A. V. d.; Kono, M.; Polsky, B.
    Can. J. Chem. 1998, 76, 265.
    [12] Dickert, F. L.; Forth, P.; Lieberzeit, P.; Tortschanoff, M. Fresenius’ J.
    Anal. Chem. 1998, 360, 759.
    78
    [13] Peter B. Luppa a,), Lori J. Sokoll b, Daniel W. Chan b, Clinica
    Chimica Acta, 2001, 314 , 1, 26.
    [14] 雷文剛, 董瑞安,蔡曉忠,”生物感測器在環境監測上的應用”,儀器
    新知, 第十九卷, 第二期, 1997.
    [15] Scheller, F., F. Schubert, D. Pfeiffer, R. Hintsche, I. Dransfeld, R.
    Renneberg, U. Wollenber, K. Riedel, M. Pavlova, M. Kuhn, M.
    Muller, P. M. Tan, W. Hoffmann, and W. Moritz, Analyst, 1989, 114,
    653.
    [16] Mello, L. D., and L. T. Kubota, Food chem., 2002, 77, 237.
    [17] K. Yokoyama, K. Ikebukeor, E. Tamiya, I.Karube, N. Ichiki, Y.
    Arikawa, Anal. Chem. Acta, 1995, 304, 139.
    [18] F. Caruso, E. Rodda, D. N. Furlong, Anal. Chem., 1997, 69, 2043.
    [19] Konig, B; Gratzel, M. Anal. , Chim.Acta, 1993, 281, 13.
    [20] Konig, B; Gratzel, M. Anal. Chim.Acta , 1993, 276, 329.
    [21] Chen, H. M.; Chen, S. H, Proc. 4th East Asian Conference on
    Chemical Sensors, 1999, 354
    [22] 施正雄 科儀新知, 2000, 21, 60.
    [24] Lu, C., A. W. Czanderna, Elsevier Science, New York, 1984.
    [25] M. R. Dalcin and D. A. Butry, Anal. Chem. 1989, 61, 1147.
    [26] Sauerbrey, G., Z. Phys., 1959, 155, 206.
    [27] Guibault, G. G., Anal. Chem. 1983, 55, 1682.
    [28] K. Haupt, Analyst 126, 2001, 747, 756.
    [29] Pauling, L., Campbell, D., J. Exper Med ; 1942, 76, 211.
    [30] G. Wuldd, A. Sarhan, A. Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1972, 11,
    79
    341.
    [31] L. I. Andersson, K. Mosbach, G. Sellergren, Tetrahedrun Lett ; 1984,
    25, 521.
    [32] P. A. G. Comack, K. Mosbach, React. Funct. Polym. 1999, 41, 115.
    [33] T. Takeuchi, J. Haginaka, Journal of Chromatography B. 1999,
    728,1.
    [34] Br gemann, O.; Haupt, K.; Ye, L.; Yilmaz, E.; Mosbach, K., J.
    Chromatography A; 2000, 889, 15.
    [35] Ansell, R. J., Mosbach. K, Pharmaceut. News; 1995, 3, 16.
    [36] A. G. Mayes, K. Mosbach, Trends in Analytical Chemistry. 1997, 16,
    321.
    [37] K. Haupt and K. Mosbach, Chem. Rev. 2000, 100, 2495.
    [38] J. U. Klein, M. J. Whitcombe, F. Mulbolland, E. N. Vulfson, Angew.
    Chem., Int, Ed. Engl., 1999, 38, 2057.
    [39] A. G. Mayes, K. Mosbach, Trends in Analytical Chemistry. 1997, 16,
    321.
    [40] K. Hosoya, Y. Shirasu, K. Kimata and N.Tanaka, Analytical
    Chemistry, 1998, 70, 943.
    [41] L. Schweit, L. I. Andersson, Journal of Chromatography A, 1998,
    817, 5.
    [42] D. Kriz, C. Bergren-Kriz, L. I. Andersson, K. Mosbach, Anal. Chem.
    1994, 66, 2636.
    [43] K. Haupt, A. G. Mayes and K. Mosbach, Anal. Chem. 1998, 70,
    3936.
    [44] K. Haupt, K. Mosbach, Chem. Rev. 2000, 100, 2495.
    [45] Dickert, F. L.; Lieberzeit, P.; Tortschanoff, M.; Sens. Acyuator
    80
    B-Chem.; 2000, 65, 186.
    [46] M. E. Davis, A. Katz and W. R. Ahmad, Chemistry of Materials,
    1996, 8, 1820.
    [47] Ramstrom, O.; K. Mosbach, Curr. Opin. Chem. Biol.; 1999, 3, 759.
    [48] A. Zander, P. Findlay, T. Renner and B. Sellergren, Anal. Chem.
    1998, 70, 3304.
    [49] P. Screenivasulu Reddy, Takaomi Kobayashi, Masanori Abe,
    Nobuyuki Fujii European Polymer Journal 38, 2002, 521, 529.
    [50] T. Kobayashi, Y. Murawaki, P. Sreenivasulu Reddy, M. Abe, N. Fujii,
    Analytica Chimica Acta 435, 2001, 141.
    [51] A. Kugimiya , T. Takeuchi, Electroanalysis 1999, 11, 15.
    [52] S. Stanlye, C. J. Percival, T. Morel, A. Braithwaite, M. I. Newton, G.
    McHale, and W. Hayes, Sensors and Actuator, 2003, B 89, 103.
    [53] C. J. Percival, S. Stanley, M. Galle, A. Braithwaite, M. I. Newton, G.
    McHale, W. Hayes, Anal. Chem.73, 2001, 4225.
    [54] K. Haupt, K. Noworyta, W. Kutner, Anal. Commun. 36, 1999, 391.
    [55] F. L. Dickert, K. Halikias, O. Hayden, L. Piu, R. Sikorski, Sensors
    and Actuators B 76, 2001, 295.
    [56] K. Haupt, Analytical Chemistry, 2003, A377.
    [57] J. Y. Zheng, J. B. Pang, K. Y. Qiu, Y. Weu, J. inorg. organomet.
    polym. 2000, 10, 103.
    [58] 吳佳怡, 碩士論文, 中央大學化材所, 2003.

    QR CODE
    :::