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研究生： 李青雲
Ching-Yun Li
論文名稱： 探討中孔徑氧化矽材料結構中之奈米錫-氧的鍵結形式
指導教授： 高憲明
Hsien-Ming Kao
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 理學院 - 化學學系
Department of Chemistry
畢業學年度： 89
語文別： 中文
論文頁數： 75
中文關鍵詞： 中孔徑分子篩 、矽酸鋁觸媒 、表面修飾
外文關鍵詞： MCM-41, mesoporous, aluminosilicate
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    • 在產物的鑑定方面，以X射線粉末繞射儀(XRD)來鑑定產物之結晶構造，隨後使用119Sn固態NMR來檢測有機錫金屬源的環境，同時為瞭解有機錫金屬源成分是否進入中孔徑分子篩，我們以13C固態NMR探測；而表面積、孔洞分佈之量測則使用氮氣吸附儀；最後分別以穿透式顯微鏡(TEM)及掃描式電子顯微鏡(SEM)來鑑定產物的結構和晶形。
    由XRD的結果得知，合成時添加有機錫金屬源於中孔徑分子篩，得知晶格大小僅小幅增加，仍維持其結構沒有很大的改變；由氮氣吸附儀得知表面積減少，管壁厚度增加，顯示有機錫金屬源與中孔徑分子篩表面的矽氧基反應影響所致；由119Sn固態NMR結果顯示，有機錫金屬源容易進入中孔徑分子篩，而以四配位鍵結，由13C固態NMR結果顯示，表示中孔徑分子篩表面的矽氧基與有機錫金屬源作用，而生成≡Si-O-Sn(C4H9)3，應用EDS與13C＆119Sn固態NMR鑑定，可得到此中孔徑分子篩與此配位基已成功的固定在此材料上，形成含錫中孔徑分子篩。

    目 錄 第一章 緒論 1.1 前言 1.2 中孔徑分子篩的合成 1.3 中孔徑分子篩MCM-41生成機構的研究 1.4 論文的動機和目的 第二章 實驗部分 2.1 化學藥品 2.2 實驗儀器 2.3 M41S分子篩的合成與鑑定 2.3.1.1 MCM-41的合成 2.3.1.2 Al-MCM-41的合成 2.3 1.3 MCM-48 2.3.1.4 添加錫源Sn(C4H9)4於M41S樣品中進行中孔徑分子篩 管壁修飾的合成 2.3.1.5 添加錫源Sn(C4H9)3H於M41S樣品中進行中孔徑分子篩 管壁修飾的合成 2.3.2 M41S分子篩的鑑定 第三章 結果與討論 3.1 X光粉末繞射圖譜分析 3.2 固態核磁共振光譜分析 3.2.1 27Al MAS NMR分析 3.2.2 119Sn MAS NMR分析 3.2.3 13C MAS NMR分析 3.3 表面積及孔洞分佈測量 3.4 穿透式電子顯微鏡分析 3.5 掃描式電子顯微鏡分析 3.6 紅外線光譜儀分析 3.7 熱重分析 第四章 結論 參考文獻 表目錄 表1 MCM-41、Al-MCM-41加入錫源修飾的孔洞參數值 表2 Al-MCM-41 XRD數據摘要 表3 MCM-48加入錫源修飾的孔洞參數值 圖目錄 圖1-1 沸石的基本結構圖 圖1-2 M41S系列中孔結構簡圖 圖1-3 MCM-41的結構 圖1-4 Beck等人所提出MCM-41 可能的生成機制 圖1-5 Davis等人所提出MCM-41 可能的生成機制 圖1-6 Monnier等人提出MCM-41 可能的生成機制 圖1-7 Firouzi 等人提出MCM-41 可能的生成機制 圖1-8 MCM-41孔徑界面示意圖 圖3-1 M41S分子篩的XRD圖 圖3-2 添加錫源的M41S分子篩的XRD圖 圖3-3 添加錫源的M41S分子篩的XRD圖 圖3-4 孔洞結構參數關係圖 圖3-5 27Al MAS NMR 光譜分析圖 圖3-6 錫源為Sn(C4H9)4的119Sn MAS NMR光譜 圖3-7 錫源為Sn(C4H9)3H的119Sn MAS NMR光譜 圖3-8 MCM-48加入錫源的119Sn MAS NMR光譜 圖3-9 錫源為Sn(C4H9)4的13C MAS NMR光譜 圖3-10 錫源為Sn(C4H9)3H的13C MAS NMR光譜 圖3-11 MCM-48加入錫源的13C MAS NMR光譜 圖3-12 BDDT的五種類型等溫吸附圖 圖3-13 典型中孔洞固體吸附脫附等溫線(type Ⅳ) 圖3-13-1 本身孔洞排列所造成的缺陷圖 圖3-14 MCM-41、Al-MCM-41的等溫吸附、脫附曲線及孔洞大小分佈圖 圖3-15 錫源為Sn(C4H9)4的等溫吸附、脫附曲線及孔洞大小分佈圖 圖3-16 錫源為Sn(C4H9)3H的等溫吸附、脫附曲線及孔洞大小分佈圖 圖3-17 MCM-48加入錫源的等溫吸附、脫附曲線及孔洞大小分佈圖 圖3-18 M41S的TEM圖 圖3-19 添加錫源Sn(C4H9)4 於M41S的TEM圖 圖3-20 添加錫源Sn(C4H9)3H 於M41S的TEM圖 圖3-21 添加錫源的EDS圖譜 圖3-22 添加錫源的EDS圖譜 圖3-23 添加錫源於M41S的FT-IR圖 圖3-24 添加錫源於M41S的FT-IR圖 圖3-25 MCM-41的TGA圖譜 圖3-26 添加錫源於MCM-41的TGA圖譜 圖3-27 Al-MCM-41(Si/Al=25)的TGA圖譜 圖3-28 添加錫源於Al-MCM-41的TGA圖譜 圖3-29 Al-MCM-41(Si/Al=50)的TGA圖譜 圖3-30 添加錫源於Al-MCM-41的TGA圖譜 圖3-31 Al-MCM-41(Si/Al=75)的TGA圖譜 圖3-32 添加錫源於Al-MCM-41的TGA圖譜 圖3-33 MCM-48的TGA圖譜 圖3-34 添加錫源於MCM-48的TGA圖譜

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