微孔洞材料-類沸石咪唑骨架材料(ZIF)與中孔洞材料的研究與應用

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研究生：	蘇郁茜 Yu-chien Su
論文名稱：	微孔洞材料-類沸石咪唑骨架材料(ZIF)與中孔洞材料的研究與應用
指導教授：	謝發坤 Fa-kuen Shieh
口試委員:
學位類別：	碩士 Master
系所名稱：	理學院 - 化學學系 Department of Chemistry
論文出版年：	2013
畢業學年度：	101
語文別：	中文
論文頁數：	87
中文關鍵詞：	中孔洞材料、微孔洞材料
相關次數：	點閱：12 下載：0
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本篇論文分為兩個部分：
第一部分為使用ZIF-8此種微孔洞結晶，將其鍵結在中孔洞矽材SBA-15或是MCF-17上，合成出一種新穎的孔洞分級材料。並利用固態核磁光譜、FT-IR等儀器確認是否成功合成，再以等溫氮氣吸脫附儀、SEM及熱重分析儀研究其孔洞大小與性質。未來希望可以將其應用在氣體的分離或是吸附上。
第二部分為延續已畢業學長蕭家騰所做的具環狀結構之中孔洞矽材的研究。由學長以及同學的努力，已經得知此種具環狀官能基之中孔洞材料對於鑭系元素有不錯的吸附效果，由以鐿離子的吸附性最佳，可達到約180μg/mg。另外吸附釓離子的環狀中孔洞材料也被證實其具有做為顯影劑的潛能。本實驗則將中孔洞矽材的大小，減縮至200 nm左右，且使用此種奈米中孔洞矽材製作其中一種環狀中孔洞材料：3C-CAR-10-NPs，並以固態核磁光譜確認其結構。期待未來能將之應用在顯影劑的細胞實驗上。

Two parts in this thesis:
Part I, we have reported for the first time a hierarchical micro-/mesoporous structure synthesized by heteroepitaxial growth of microporous zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8) on mesoporous via heterogeneous phase synthesis. A detailed characterization of the samples performed using different spectroscopic techniques unanimously demonstrated the growth of a hybrid micro-/mesoporous structure. Furthermore, scanning electron microscopy also confirmed that the obtained products were microscale and nanoscale ZIF-8 formed on the surface raft of mesoporous MCF-17. Those novel porous materials are expected to provide new dimensions for the use of porous materials in applications such as gas adsorption, separation, and catalysis.
Part II, we also reported a series of novel mesoporous silica possessing functional annular rings obtained by post-synthesis grafting with diamines. These materials obtained open auxiliary avenues for selective lanthanide ion absorption via manipulation of the annular ring size. The annulated mesoporous obtained from 1, 3-diaminopropane, 3C-CAR-10 showed high Yb+3 adsorption (~180μg/mg). Additionally, Gd+3 ions chelated with the annulated mesoporous as Gd@annular-mesoporous may be potentially applied in new generation MRI contrast agents. Finally, the synthetic CAR-10 nanoparticles exhibited a homogeneous particle size of 200 nm. The nanoscale parent materials for annulated modification were successfully synthesized for further in vivo applications.

中文摘要    I
Abstract    II
謝誌    III
目錄    IV
圖目錄    VII
表目錄    IX
Part I    1
第一章 緒論    1
1-1 分子篩之簡介    1
1-2 中孔洞分子篩系列簡介    2
1-2-1 中孔洞分子篩MCM系列簡介    2
1-2-2 中孔洞分子篩SBA系列簡介    3
1-2-3 中孔洞分子篩MCF系列簡介    5
1-3 界面活性劑    7
1-3-1 簡介    7
1-3-2 界面活性劑分類    7
1-3-3 微胞的形成與結構    9
1-4 微乳液    10
1-5 合成中孔洞材料    12
1-5-1 中孔洞材料的合成條件    12
1-5-2 界面活性劑和矽氧化物的交互作用    13
1-5-3 合成中孔洞材料    15
1-5-4 中孔洞材料表面修飾官能基    16
1-6 金屬有機骨架材料    18
1-6-1 簡介    18
1-6-2 類沸石咪唑骨架材料    19
1-7 孔洞分級材料    20
1-8 研究動機與目的    21
第二章 實驗部分    22
2-1 實驗藥品    22
2-2 實驗步驟    23
2-2-1 合成中孔洞材料SBA-15    23
2-2-2 合成中孔洞材料MCF-17    23
2-2-3 移除中孔洞分子篩中的模板    23
2-2-4 以後修飾方法合成具胺基之中孔洞材料    24
2-2-5 合成具咪唑之中孔洞材料    24
2-2-6 合成具膜狀沸石咪唑骨架材料之中孔洞材料    25
2-2-7 合成具結晶狀之沸石咪唑骨架材料之中孔洞材料    25
2-3 實驗設備    26
2-3-1 實驗合成設備    26
2-3-2 實驗鑑定儀器    26
2-4 鑑定儀器之原理    27
2-4-1 X射線粉末繞射儀    27
2-4-2 氮氣等溫吸/脫附儀    28
2-4-3 傅立葉轉換紅外線吸收光譜儀    31
2-4-4 固態核磁共振儀    32
2-4-5 掃描式電子顯微鏡    34
2-4-6 熱重分析儀    35
第三章 結果與討論    36
3-1 分級孔洞材料的結構鑑定    36
3-1-1 XRD鑑定結果    36
3-1-2 氮氣等溫吸脫附鑑定    41
3-1-3 FT-IR光譜鑑定    44
3-1-4 13C CP/MAS NMR鑑定    48
3-1-5 SEM影像    51
3-1-6 熱重分析    52
第四章 結論    55
Part II    56
第五章 緒論    56
5-1 核磁共振造影劑    56
5-1-1 簡介    56
5-1-2 發展史    56
5-1-3 核磁共振造影原理    57
5-1-4 顯影劑的種類介紹    57
5-2 順磁性磁造影劑－釓金屬螯合物的探討    58
5-3 中孔洞材料運用在顯影劑相關發展    59
5-4 研究動機與目的    61
第六章 實驗部分    63
6-1 實驗藥品    63
6-2 實驗步驟    64
6-2-1 合成奈米級之中孔洞材料CAR-10-NPs    64
6-2-2 合成奈米級之中孔洞材料CAR-15-NPs    64
6-2-3 移除CAR-10-NPs中的模板    64
6-2-4 合成具環狀結構的奈米中孔洞材料3C-CAR-10-NPs    65
第七章 結果與討論    66
7-1 奈米中孔洞材料    66
7-1-1 XRD鑑定結果    66
7-1-2 SEM影像    67
7-1-3 13C CP/MAS NMR鑑定    68
第八章 結論    69
參考文獻    70

                                

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