| 研究生: |
楊淑雯 Shu-Wen Yang |
|---|---|
| 論文名稱: |
中孔洞分子篩 SBA-15 之表面修飾 Surface Modification of MesoporousMolecular Sieves SBA-15 |
| 指導教授: |
高憲明
Hsien-Ming Kao |
| 口試委員: | |
| 學位類別: |
碩士 Master |
| 系所名稱: |
理學院 - 化學學系 Department of Chemistry |
| 畢業學年度: | 92 |
| 語文別: | 中文 |
| 論文頁數: | 145 |
| 中文關鍵詞: | 中孔洞分子篩 |
| 外文關鍵詞: | SBA-15 |
| 相關次數: | 點閱:7 下載:0 |
| 分享至: |
| 查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報 |
摘要
主要研究中孔洞分子篩 SBA-15 以金屬氧化物及有機矽烷進行表面修飾後的產物之結構及特性。
在使用金屬氧化物修飾 SBA-15 的方面,分別使用了 H3PW12O40 . 6H2O、Na2WO4 . 2H2O 與 NaH2PO4 . 2H2O。由實驗結果發現使用 H3PW12O40 . 6H2O 當作 promorter 其加速 SBA-15 的生成效果最好。而由 1,3,5-trimethylbenzene 和 cyclohexene 的液相烷化反應結果顯示具有 H3PW12O40 . 6H2O 的 SBA-15 擁有催化活性。
以有機矽烷修飾 SBA-15 的方面,使用共結合法將硫基官能基 (3-Mercaptopropyl-trimethoxysilane) 以及三種不同的胺基官能基(3-Aminopropyl-trimethoxysilane、3-Aminopropyl-triethoxysilane、N-3-Trimethoxysilylethyl-ethylenediamine) 分別與 TEOS 以一定比例混合,再加入界面活性劑模板一併進行反應。結果證明 SBA-15 的表面成功修飾上不同的官能基,並且發現具有不同官能基的SBA-15 其結構排列仍很規則。
在直接合成具有 H3PW12O40 . 6H2O 的 SBA-15 之步驟中,若預先摻入胺基官能基可增進 H3PW12O40 . 6H2O 與 SBA-15 之間的鍵結能力,使骨架內具有高含量的 H3PW12O40 . 6H2O。
參考文獻
1. IUPAC Manual of Symbols and Terminology, Appendix 2, Part 1, Colloid and Surface Chemistry. Pure Appl. Chem. 1972, 31, 578.
2. Vaughan, D. E. W. Catal. Today. 1998, 2, 187.
3. Dailey, J. S.; Pinnavaia, T. J. Chem. Mater. 1992, 4, 855.
4. Yanagaisawa, T.; Kuroda, K.; Bull, C. Kato. Chem. Soc. Japn. 1988, 61, 3743.
5. Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuil, J. C.; Beck, J. S. Nature. 1992, 359, 710.
6. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonwicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T-W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; Higgins, S. B.; Schlenker, J. L. J. Am. Chem. Soc. 2002, 114, 10834.
7. Sayari, A. Chem. Mater. 1996, 8, 1840.
8. Neumann; Khenkin, K. Chem. Commun. 1996, 23, 2643.
9. Charkaborty, B.; Pulikottil, A. C.; Viswanathan, B. Catal. Lett. 1996, 39, 63.
10. Harthmann, M. A.; Popll; Kenvan, L. J. Phys. Chem. 1996, 100, 9906.
11. Corma, A.; Navarro, M. T.; Pariente, J. Prez.; Sanchez, F. Stud. Surf.
Sci. Catal. 1994, 84, 69.
12. Reddy, J. S.; Sayari, A. Chem. Commun. 1995, 2231.
13. Wu, C. G.; Bein, T. Science. 1994, 264, 1757.
14. Wu, C. G.; Bein, T. Science. 1994, 266, 1013.
15. Wu, C. G.; Bein, T. Chem. Mater. 1994, 6, 1109.
16. (a) Lee, Y. S.; Surjadi, D.; Rathman, J. F. Langmuir. 1996, 12, 6202.
(b) Ko, C. H.; Ryoo, R. J. Chem. Soc. Chem. 1996, 2467.
17. Tsang, S. C.; Davis, J. J.; Green, M. L. H.; Hill, H. A. O.; Leung, Y. C.; Sadler, P. j.; Soc, J. Chem. Chem. Commun. 1995, 1803.
18. Abe, T.; Tachibana, Y.; Uemtsu, T.; Iwamoto, M.; Soc, J. Chem. Chem. Commun. 1995, 1617.
19. Zhao, Dongyuan.; Feng, Jianglin.; Huo, Qisheng.; Melosh, Nicholas.; Fredrickson, Glenn. H.; Chmelka, Bradley. F.; Stucky, Galen. D. Science. 1998, 279, 548.
20. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; C, T.; Schmitt, Kresge. K. D.; Chu, C. T. W.; Olsen, D. H.; Sheppard, E. W.; McCullen, S. B.; Higgins, J. B.; Schlenker, J. L. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834.
21. Wade, A.; Weller, P. J. Handbook of Pharmaceutical Excipients, 2nd Ed. 1994. 352.
22. Beck, J. S. U.S. Patent. 1991, 296, 5057.
23. Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C. U.S. Patent. 1992, 684, 5098.
24. Beck, J. S.; Kresge, C. T.; McCullen, S. B.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C. U.S. Patent. 1994, 363, 5304.
25. Ryoo, R.; Kim, J. M.; Ko, C. H.; Shin, D. H. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17718.
26. Chen, L. Y.; Jaenikle, S.; Chuah, G. K. Microporous Mater. 1997, 12, 323.
27. Mokaya, R. J. Phys. Chem. 2000, 104, 8279.
28. Glen, E. Fryxell.; Jun, Liu.; Teresa, A. Hauser.; Zimin, Nie.; Kim, F.
Ferris.; Shas, Mattigod.; Meiling, Gong.; Richard, T. Hallen. Chemistry of Materials. 1999, 11 (8), 2148.
29. Diaz, J. F.; Balkus, K. J. Jr.; Bedioui, F.; Kurshev, V.; Kevan, L. Chem. Mater. 1997, 9, 61.
30. (a) Feng, X.; Fryxell, G. E.; Wang, L. Q.; Kim, A. Y.; Liu, J.; Kemner, K. M. Science. 1997, 276, 923. (b) Liu, J.; Feng, X.; Fryxell, G. E.; Wang, L. Q.; Kim, A. Y.; Gong, M. Adv. Mater. 1998, 10, 161.
31. Ryoo, R.; Ko, C. H.; Kim, J. M.; Howe, R. Catal. Lett. 1996, 37, 29.
32. Junges, U.; Schüth, F.; Schmid, G.; Uchida, Y.; Schlögl, R. Ber. Bunsen. Ges. Phys. Chem. 1997, 101, 1631.
33. Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J. S. Nature. 1992, 359, 710.
34. Zhao, Dongyuan.; Sun, Jinyu.; Li, Quanzhi.; Stucky, Galen. D. Chem. Mater. 2000, 12, 275.
35. Thomas, Bein. Chemistry of Materials. 1998, 10 (10), 2950.
36. Rhijn, W. M. Van.; Vos, D. E. De.; Sels, B. F.; Bossaert, W. D.; Jacobs, P. A. Chem Comm. 1998, 317.
37. Yysuke, Izumi.; Katsunori, Hisano.; Tomoko, Hida. Applied Catalysis A:General. 1999, 181, 277.
38. Toshio, Okuhara.; Hiromu, Watanabe.; Toru, Nishimura.; Kei, Inumaru.; Makoto, Misono. Chem. Mater. 2000, A.
39. Noritaka, Mizuno.; Makoto, Misono. Chem. Rev. 1998, 98, 199.
40. Afshin, Ghanbari. Siahkali.; Andreas, Philippou. John. Dwyer.; Michael, W. Anderson. Applied Catalysis A:General. 2000, 192, 57.
41. Yang, W.; Billy, J.; Taarit, Y. Ben.; Vedrine, J. C.; Essayem, N. Catalysis. Today. 2002, 73, 153.
42. Kausik, Mukhopadhyay.; Anirban, Ghosh.; Rajiv, Kumar. Chem. Commun. 2002, 2404.
43. Brown, J.; Mericer, L.; Pinnavaia, T. J. Chem. Commun. 1999, 69.
44. Liu, J.; Feng, X.; Fryxell, G. E.; Wang, L. Q.; Kim, A. Y.; Gone, M. Chem. Eng. Technol. 1998, 21, 97.
45. Bagshaw, S. A.; Prouzet, E.; Pinnavaia, T. J. Science. 1995, 269 1242.
46. Leyden, D. E.; Luttrell, G. H. Anal. Chem. 1975, 47, 1612.
47. Leyden, D. E.; Steele, M. L.; Jablonski, B. B. Anal. Chim. Acta. 1978, 100, 545.
48. Juan, A. Melero.; Galen, D. Stucky.; Rafael, Van. Grieken.; Gabriel, Morales. J. Mater. Chem. 2002, 12, 1664.
49. Chong, A. S. Maria.; Zhao, X. S. J. Phys. Chem.B. 2003, 107, 12650.
50. Soled, S.; Miseo, S.; McVicker, G,; Gates, W. E.; Gutierrez, A.; Paes, J. Catalysis. Today. 1997, 36, 441.
51. Saemin, Choi.; Yong, Wang.; Zimin, Nie.; Jun, Liu.; Charles, H. F. Peden. Catalysis. Today. 2000, 55, 117.
52. 王奕凱, 邱宗明, 李秉傑合譯, 非均勻系催化原理及應用, 國立編譯館, 渤海堂文化公司, 台北, 1993.
53. Barrett, E. P.; Joyner, L. S.; Halenda, P. P. J. Am. Chem. Soc. 1951, 73, 373.
54. Gregg, S. J.; Sing, K. S. W. Adsorption, Surface Area and Porosity, 2nd Ed., Academic press, New York, NY, 1982.
55. Sing, K. S. W.; Everest, D. H.; Hual, R. A. W.; Moscou, L.; Pientti, R. A.; Rouquerol, J.; Siemieniewska, T. Pure Appl. Chem. 1995, 57, 603.
56. Michal, Kruk.; Mietek, Jaroniec. Chem. Mater. 2001, 13, 3169.
57. Beshah, K.; Mark, J. E.; Ackerman, J. L. Macromolecules. 1986, 19, 2194.
58. Uchida, Sayaka.; Inumaru, Kei.; Misono, Makoto. J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 8108.
59. Alexei, Lapkin.; Bengu, Bozkaya.; Tim, Mays.; Luisa, Borello.; Karen, Edler.; Barry, Crittenden. Catal. Today. 2003, 81, 611.
60. Janssen, A. H.; Yang, C. M.; Wang, Y.; Schuth, F.; Koster, A. J.; Jong de, K. P. J. Phys. Chem. B. 2003, 107, 10552.