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研究生： 陳世槐
Shih-Huai Chen
論文名稱： Pd/Ce1-XZrXO2及Pt引入Pd/CeO2觸媒進行甲苯完全氧化反應之研究
Complete oxidation of toluene by Pd/Ce1-XZrXO2 and Pt introduced Pd/CeO2 catalysts
指導教授： 楊思明
Sze-Ming Yang
口試委員:
學位類別： 碩士
Master
系所名稱： 工學院 - 化學工程與材料工程學系
Department of Chemical & Materials Engineering
畢業學年度： 97
語文別： 中文
論文頁數： 87
中文關鍵詞： 氧化鋯 、鉑 、甲苯完全氧化 、鈀觸媒
外文關鍵詞： Pd/CeO2, Pd/Ce1-XZrXO2, Pt-Pd/CeO2, Toluene complete oxidation
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    • 本研究使用初濕含浸法將Pd(NO3)2．2H2O含浸在具有儲氧/釋氧能力的二氧化鈰擔體上，製備成Pd/CeO2觸媒。另以初濕含浸法及共沉澱法兩種方式將氧化鋯(ZrO2)負載在二氧化鈰上，在將硝酸鈀含浸在Ce1-XZrXO2擔體上，製備成Pd/Ce1-XZrXO2觸媒。另一方面則是將Pt引入Pd/CeO2觸媒中，並進行甲苯完全氧化反應。當中利用各種鑑定方式，如XRD、TEM、BET、ICP、ESCA及H2-TPR來探討不同觸媒特性。BET和活性測試結果顯示，氧化鋯引入二氧化鈰擔體中，是有助於減緩Pd/CeO2觸媒煅燒產生燒結的現象，且可提升觸媒的熱穩定性及耐久性。在Pt引入Pd/CeO2觸媒的結果中，少量的引入白金，有助於增加金屬態鈀(Pd0)的含量，且長時間的煅燒反而有助於活性的提升。1 wt.%Pd/Ce0.9Zr0.1O2-IW粉末觸媒其甲苯完全轉化溫度為190 ℃，且在長達100小時耐久性測試中，其轉化率維持在98 %以上。

    The main purpose of this thesis was to study toluene complete oxidation reaction over Pd/CeO2 and Pd/Ce1-XZrXO2. Two catalysts were investigated: One was Pd/CeO2 prepared by impregnation(IM) method, the other was zirconia promoted Pd/CeO2 (Pd/Ce1-XZrXO2) prepared by impregnation and co-precipitation of zirconia on CeO2 and then loading of palladium by impregnation (IM) method. On the other hand, the effect of adding Pt to Pd/CeO2 powder catalyst was also studied. The catalysts were characterized by XRD, TEM, BET, ICP, ESCA and H2-TPR techniques.
    The BET results (and activity tests) showed that introduced of small amount of zirconia to CeO2, the catalysts showed better thermal stability and less deactivation. The addition of suitable amount of platinum to Pd/CeO2 increased the proportion of metallic palladium (Pd0), and the catalytic activity increased.
    Complete oxidation of toluene over 1 wt.%Pd/Ce0.9Zr0.1O2-IW powder catalyst occured at 190 ℃, and the toluene conversion maintained above 98 % after 100 hours reaction.

    摘　要 I Abstract II 誌　謝 III 目　錄 IV 圖　目　錄 VI 表　目　錄 VIII 第一章 緒論 1 第二章 文獻回顧 3 2.1 甲苯的來源及危害性 3 2.1.1 甲苯的來源 3 2.1.2 甲苯的危害性 3 2.2 CeO2及Ce1-XZrXO2氧化物簡介 6 2.3 鈀觸媒催化反應 9 2.3.1 碳氫化合物的氧化 9 2.3.2 甲苯完全氧化反應 12 2.4 觸媒製備方式的影響 17 2.5 觸媒活性的衰退 20 第三章 實驗 23 3.1 實驗藥品及氣體 23 3.2 實驗儀器 24 3.3 實驗方法 26 3.3.1 CeO2來源 26 3.3.2 Ce1-XZrXO2觸媒製備 27 3.3.3 鈀觸媒製備 29 3.3.4 鉑-鈀觸媒製備 30 3.3.5 氫氣還原處理 33 3.3.6 檢量線的量測 34 3.3.7 反應活性測試 34 3.4 鑑定方法 37 第四章 結果與討論 42 4.1 觸媒鑑定-X光繞射圖譜(XRD) 42 4.2 觸媒TEM影像 48 4.3 觸媒表面積及元素分析 52 4.4 觸媒表面化學分析 55 4.5 觸媒的氫氣程式升溫還原(H2-TPR)測試結果 66 4.6 觸媒反應結果 67 4.6.1 二氧化鈰來源對Pd/CeO2活性之影響 67 4.6.2 鈀負載量對Pd/CeO2觸媒活性的影響 69 4.6.3 氧化鋯的引入對於Pd/CeO2觸媒活性的影響 71 4.6.4 氫氣還原與否對Pd/γ-Al2O3活性的影響 73 4.6.5 將鉑引入Pd/CeO2-S觸媒不同作法的影響 74 4.6.6 含浸不同比例鉑對Pd/CeO2-S觸媒活性的影響 76 4.6.7 煅燒時間對Pd/CeO2、Pd/Ce1-XZrXO2及Pt-Pd/CeO2粉末觸媒活性的影響 78 4.7 觸媒的耐久性測試 80 4.8 反應機制 81 第五章 結論 82 參考文獻 84

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