簡易檢索 / 詳目顯示
| 研究生： |
林立桓 Li-Huan Lin |
|---|---|
| 論文名稱： |
二氧化鈦修飾之含鉻鈦MCM-41分子篩之製備、結構特性與催化性質 Synthesis, Structure Characteristics and Catalysis of TiO2 modified Chromium、Titanium-containing MCM-41 |
| 指導教授： |
簡淑華
Shu-Hua Chien 李光華 Kwang-Hwa Lii |
| 口試委員: | |
| 學位類別： |
碩士 Master |
| 系所名稱： |
理學院 - 化學學系 Department of Chemistry |
| 畢業學年度： | 91 |
| 語文別： | 中文 |
| 論文頁數： | 85 |
| 中文關鍵詞： | 中孔分子篩 、光催化分解 、二氧化鈦 |
| 外文關鍵詞： | MCM-41, TiO2, photodecomposition |
| 相關次數： | 點閱：12 下載：0 |
| 分享至: |
| 查詢本校圖書館目錄 查詢臺灣博碩士論文知識加值系統 勘誤回報 |
本研究以水熱法合成純矽MCM-41及含鉻、鈦之MCM-41中孔分子篩，再披覆二氧化鈦在各MCM-41上。MCM-41的合成是以cetyltrimethyl- ammonium bromide（CTAB）為template，以sodium silicate為矽源。合成時並摻入少量的鉻或鈦，分別以chromium(III) nitrate及tetrabutyltitanate及為鉻及鈦源，於110℃下水熱7天後在550℃空氣流中鍛燒而得。表面TiO2的披覆，是將titanium isopropoxide與各合成MCM-41在hexane溶液中於70℃下迴流20小時後，乾燥而得。低角度粉末X光繞射（XRD，2θ＝2 ~ 10o）顯示各分子篩皆具MCM-41之結構特性，高角度XRD（2θ » 25o）顯示微弱的anatase TiO2譜峰，估測TiO2粒徑小於12 nm。MCM-41分子篩之穿透式電子顯微影像（TEM）皆呈現平行管柱排列。以X光能量分散光譜（EDX）檢測元素組成，發現在合成之MCM-41時，鉻鈦皆易植入分子篩中；而同時加入鉻與鈦時，鈦較鉻容易植入。由氮氣77 K之等溫吸附-脫附曲線測得Si-MCM-41表面積為1104 m2/g，植入鉻或鈦後表面積減少約50 ~ 200 m2/g，而披覆TiO2後減少約120 ~ 280 m2/g，由各吸附曲線測得孔徑大小在23 ~ 29 Å間，植入鈦的MCM-41之脫附曲線出現兩種孔徑，顯示鈦的植入產生缺陷改變孔道結構。電子順磁共振光譜（EPR）顯示植入MCM-41之鉻、鈦皆在骨架上。擴散反射式紫外-可見光譜（UV-Vis）與X光光電子能譜（XPS）顯示披覆二氧化鈦之MCM-41呈現TiO2的光譜特性。pyridine吸附之傅立葉轉換紅外線光譜（FT-IR）顯示在製備之各MCM-41觸媒中以TiM的酸性最為顯著。我們以原位電子順磁共振光譜（in-situ EPR）探測各MCM-41對一氧化氮的吸附與光催化分解活性，並以四極質譜驗測光催化分解後的產物，結果顯示植入鈦之MCM-41或披覆二氧化鈦之MCM-41對一氧化氮之光催化分解皆呈現相當高的活性。而在MCM-41中植入鉻明顯抑制了光催化活性，但提高了N2的選擇率。而在超高真空系統中研究披覆二氧化鈦之MCM-41對一氧化氮的程溫脫附反應，結果顯示在一氧化氮轉化成氮氣反應中，呈現相當高之轉化率及選擇性。
1. 黃正義編譯，”空氣污染源與防治”，1991
2. Shelef M., Chem. Rev., 1995, 95, 209
3. Linsebigler A.-L., G. Lu and J.-T. Yates,Jr.*, Chem. Rev., 1995, 95,735.
4. Giamello E., Murphy D., Magnacca G., Morterra C., Y. Shioya T.,
Nomura and Anpo M., J. Catal., 1992, 136, 510.
5.Fujishima and Honda, Nature, 1972, 37, 238
6.Yang, R. T.; Li, W. B.; Chen, N. Appl. Catal. A: General 1998,169, 215.
7. G. Lu, A. Linsebigler and J. T. Yates, Jr., J. Phys. Chem., 1994, 98, 11733.
8. Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T-W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; mcCullen, S. B.; Higgins, J. B.; Schlenker, J. L., J. Amer. Chem. Soc., 1992, 114, 10834.
9. Boccuzzi, F.; Guglielminotti, E.; Spoto, G. Surf. Sci. 1991, 251, 1069
10. Pande N. K. and Bell A. T., J. Catal., 1986, 97, 137
11. Beck J S, Vartuli C, Roth W J , J. Am. Chem. Soc., 1992, 114, 10834 –10843.
12.Monnier A, Schuth F, Huo Q, et al. Science, 1993, 261, 1299 – 1303.
13. Tanev P T, PinnavaiaT J. Science, 1995, 267, 865- 867.
14.Huo Q, Leon R, Pierre M, et al& Science, 1995, 268, 1324 – 1327.
15.Tanev P T, PinnavaiaT J. Science, 1995, 267, 865- 867.
16. Zhang, J.; Minagawa, M.; Ayusawa, T.; Natarajan, S.; Yamashita, H.; Matsuoka, M.; Anpo, M.; J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 11501
17. Boissiere, C.; Larbot, A.; Prouzet, E.; Chem. Mater , 2000, 12, 1937
18. Han, Y.-J.; Kim, J. M.; Stucky, G. D.; Chem. Mater.; 2000; 12(8); 2068-2069
19. Huo Q, Leon R, Pierre M, et al& Science, 1995, 268, 1324 – 1327.
20. Tanev, P. T.; Chibwe, M.; Pinnavaia, T. J., Nature（London）, 1994, 368, 321.
21.Blasco, T.; Corma, A; Navarro, M. T.; Perez-Pariene, J., J. Catal., 1995, 156, 65
22. Maschmeyer T, Rey F, Sankar G, et al. Nature, 1995, 378, 159 – 162.
23.Ettireddy P. Reddy, Lev Davydov, and Panagiotis G. Smirniotis* J. Phys. Chem. B 2002, 106, 3394-3401
24. 陳春龍, 簡淑華, 民國八十七年台大化學研究所碩士論文
25. 曾永寬, 簡淑華、陳修維, 民國八十年中山大學化學研究所碩士論文
26. 林鴻冠, 簡淑華、汪成斌, 民國九十一年國防大學中正理工學院應化所碩士論文
27. 魯建華, 簡淑華, 民國八十七年台灣大學化學研究所碩士論文
28. Sayari, A.; Liu, P.; Kruk, M.; Jaroniec, Chem. Mater. 1997, 9, 2499.
29. Koh, C. A.; Nooney, R.; Tahir, S., Catalysis Letters, 1997, 47, 199.
30. Weckhuysen, B. M.; Verberckmoes, A. A.; De Baets, A. R.; Schoonheydt, R. A. J. Catal. 1997, 166, 160.
31. Luan, Z.; Kevan, L. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 2020.
32. Conesa J. C., Malet P., Munuera G., Sanz J. and Soria J., J. Phys. Chem., 1984, 88, 2986.
33. Reddy, B. M.; Ganesh, I.; Reddy, E. P. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 1769.
34. Reddy, B. M.; Chowdhury, B.; Reddy, E. P.; Fernandez, A. J. Mol.
Catal. A 2000, 162, 431.
35. Odenbrand, C. U. I.; Anderson, S. L. T.; Anderson, L. A. H.; Brandin, J. M.g.; Busca, G. J. Catal. 1990, 125, 451.
36. Sawatzky, G. A.; Post, D. Phys. ReV. B 1979, 20, 1546.
37. Zhang, J.; Minagawa, M.; Ayusawa, T.; Natarajan, S.; Yamashita, H.; Matsuoka, M.; Anpo, M.; J. Phys. Chem. B. 2000, 104, 11501
38. 26. Uhm, J. H.; Shin, M. Y.; Zhidong, Z.; Chung, J. S. Appl. Catal. B, 1999, 22, 293.
39. Zhu, Z.; Hartmann, M.; Maes, E. M.; Czernuszewicz, R. S.; Kevan, L., J. Phys. Chem. B , 2000, 104, 4690.
40. Parry, E. P., J. Catal., 1963, 2, 371
41. Basila, M. R.; Kantner, T. R.; Rhee, K. H., J. Phys. Chem., 1964, 68, 3197.
42. Zerbi, G.; Crewford, B.; Overend, J., J. Phys. Chem, 1962, 38,127.
43. Czernuszewicz, R. S. In Methods in Molecular Biology; Jones, C., Mulloy, B., Thomas, A. H., Eds.; Humana Press: Totowa, NJ, 1993; Vol.17, pp 345-374.
44. (a) Weckhuysen, B. M.; De Ridder, L. M.; Grobet, P. J.;Schoonheydt, R. A. J. Phys. Chem. B 1995, 99, 320. (b) Weckhuysen, B.M.; Schoonheydt, R. A.; Mabbs, F. E.; Collison, D. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1996, 92, 2431.
45. Kohler, K.; Schlapfer, C. W.; Zelewsky, A. V.; Nickl, J.; Engweiler,J.; Baiker, A. J. Catal. 1993, 143, 201.
46. Cimino, A.; Cordischi, D.; Rossi, S. D.; Ferraris, G.; Gazzoli, D.;
Indovina, V.; Occhiuzzi, M.; Valigi, M. J. Catal. 1991, 127, 761.
47. Zhidong Zhu, Martin Hartmann, Estelle M. Maes, Roman S. Czernuszewicz, and Larry Kevan, J. Phys. Chem. B 2000, 104, 4690-4698
48. J. C. Conesa, P. Malet: G. Munuera: J. Sanz, and J. Soria, J . Phys. Chem. 1984, 88, 2986-2992
49. Delnnay, The Measurement of Surface Acidity, 391
50. 黃冠群, 簡淑華, 民國九十一年台大化學研究所碩士論文
